【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】在新型金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體材料家族中，二維Ruddlesden-Popper鈣鈦礦具有高激子結(jié)合能、高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、天然量子阱結(jié)構(gòu)等優(yōu)勢(shì)，在下一代低成本、柔性光電子器件如太陽(yáng)能電池、發(fā)光二極管、激光二極管、光電探測(cè)器等領(lǐng)域潛力，也為發(fā)展高速、低功耗激子器件提供了理想的平臺(tái)。比如，基于該類(lèi)型鈣鈦礦混合相的太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)換效率已超過(guò)20%，熒光量子產(chǎn)率可達(dá)80%，室溫激子極化激元效應(yīng)亦被廣為報(bào)道。近期，北京大學(xué)工學(xué)院張青研究員課題組基于機(jī)械剝離的純相二維鈣鈦礦薄片，報(bào)道了依賴(lài)于無(wú)機(jī)層層數(shù)(n)的激光行為，并對(duì)內(nèi)在的能量損耗物理機(jī)制進(jìn)行了研究，指出雙激子俄歇復(fù)合和激子聲子耦合是主要的損耗途徑。相關(guān)工作在線發(fā)表于Adv. Mater. 2019, 1903030，題為“Lasing from Mechanically Exfoliated 2D Homologous Ruddlesden–Popper Perovskite Engineered by Inorganic Layer Thickness”，單位為北京大學(xué)工學(xué)院。
 

　　在本工作中，張青課題組制備了(C4H9NH3)2(CH3NH3)n-1PbnI3n+1­(n=1­–5)的單一組分塊狀單晶，并通過(guò)機(jī)械剝離獲得了微米尺寸的薄片。低溫條件下，n≥3的二維鈣鈦礦在閾值之上能受激輻射出激光，而對(duì)于n≤2的情形，即便溫度降至78 K也無(wú)法獲得激光/自發(fā)輻射放大。結(jié)合時(shí)間分辨熒光光譜、溫度依賴(lài)熒光光譜等多種表征手段，提出高能量注入時(shí)，非輻射復(fù)合途徑主要為雙激子俄歇復(fù)合和激子-聲子耦合。同時(shí)，他們量化了不同n值二維鈣鈦礦中的能量損耗因素，隨著n值減小，量子限域效應(yīng)增加，俄歇復(fù)合強(qiáng)度隨之增加，與此同時(shí)，晶格剛度降低，激子-聲子耦合強(qiáng)度增加，兩種效應(yīng)導(dǎo)致熒光激射閾值隨著n降低而逐漸增加。此研究結(jié)果為降低二維鈣鈦礦激光閾值提供了指導(dǎo)。
 

　　(a)機(jī)械剝離二維鈣鈦礦薄片激光表征及能量損耗途徑示意圖；(b)在78K溫度下n=2–5機(jī)械剝離二維鈣鈦礦薄片的激光圖譜(從左至右)，對(duì)于n=2無(wú)法出射激光；(c)n=2–5的二維鈣鈦礦薄片的熒光有效壽命隨載流子密度的依賴(lài)關(guān)系(從上到下)以及對(duì)應(yīng)的擬合曲線；(d)n=2–5機(jī)械剝離二維鈣鈦礦熒光半高寬隨溫度的依賴(lài)關(guān)系(從上至下)以及對(duì)應(yīng)的擬合曲線
 

　　該工作作者為工學(xué)院2015級(jí)本科生梁印、2017級(jí)博士生尚秋宇和北京大學(xué)/西北工業(yè)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士生魏琪，該工作主要與澳門(mén)大學(xué)邢貴川教授、國(guó)家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)研究員合作完成，并得到了北京大學(xué)物理學(xué)院葉堉和施可彬研究員的幫助。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、低維量子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金等項(xiàng)目的經(jīng)費(fèi)支持。