【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】中國科學院生態(tài)環(huán)境中心曲久輝院士團隊基于實驗研究與多物理場有限元模擬，在電化學膜孔道中的限域氧化反應機制方面取得新進展。相關(guān)研究成果以Unveiling the spatially confined oxidation processes in reactive electrochemical membranes為題，發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
 

　　電催化是可持續(xù)環(huán)境修復和化學合成領(lǐng)域的頗具前景的技術(shù)之一。盡管在開發(fā)高活性電催化劑方面取得了顯著進展，但電極性能的完全發(fā)揮通常受到傳質(zhì)過程的限制。為了解決這一問題，電化學膜作為有前景的解決方案被開發(fā)出來。
 

　　該團隊通過減小電化學膜的孔徑，顯著提升了4-氯酚的氧化降解速率，主要反應機制從羥基自由基介導的間接氧化轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯与娮愚D(zhuǎn)移。這種限域氧化增強效應在很大程度上取決于分子結(jié)構(gòu)及其對直接電子轉(zhuǎn)移過程的敏感性。通過多物理場有限元模擬，該研究闡釋了微通道中的電位和電流分布，對反應物和羥基自由基的空間分布進行可視化分析，揭示了孔道中的擴散層壓縮和限域空間下羥基自由基生成機制。
 

　　本研究建立了一種系統(tǒng)方法，以探索受限微通道中的電化學反應機制。結(jié)果表明，空間限域效應可有效調(diào)控反應動力學和電子轉(zhuǎn)移途徑，為設(shè)計高效的電化學裝備提供指導。
 

　　研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院和長江生態(tài)環(huán)境保護修復聯(lián)合研究項目的資助。
 

　　a、REM孔道中空間限域效應示意圖；b、不同直徑孔道內(nèi)的模擬表面電位分布；c、電化學膜孔道內(nèi)限域效應的機理解釋。